H βιβλιοθήκη του συλλέκτη Α. Οικονομόπουλου αποτελεί μια από τις σημαντικότερες συλλογές του Ιδρύματος. Περιέχει σε πολλαπλά αντίτυπα εκδόσεις όλων των έργων που έχουν γραφτεί στα ελληνικά, ξεκινώντας από τον Όμηρο και τις απαρχές της ελληνικής γραμματείας, μέχρι την πτώση της Κωνσταντινούπολης το 1453. Τα θέματα που περιλαμβάνει αφορούν τη λογοτεχνία, φιλοσοφία και ιστορία, αλλά και τις φυσικές επιστήμες, τα μαθηματικά, την ιατρική, εκκλησιαστικά κείμενα και πολλά άλλα. Η συλλογή είναι γνωστή ως Bibliotheca Graeca, εμπνευσμένη από το ομώνυμο έργο του μεγάλου Γερμανού λογίου και βιβλιογράφου του 18ου αιώνα Φαβρίκιου (Johann Albert Fabricius, 1668-1736), ο οποίος χρησιμοποίησε τον όρο για να περιγράψει το σύνολο της ελληνικής γραμματείας, όπως διαφυλάχθηκε μέσω των χειρογράφων, των παπύρων και των επιγραφών.

Ο συλλέκτης και αρχικός ιδιοκτήτης της συλλογής Αθανάσιος Οικονομόπουλος έθεσε τον φιλόδοξο στόχο να συγκεντρώσει όλες τις εκδόσεις όλων των έργων που γράφτηκαν στην ελληνική γλώσσα μέχρι το 1453 και τυπώθηκαν πριν τον 20ό αιώνα. Από την αρχή της τυπογραφίας έως και το τέλος του 19ου αιώνα, έχουν καταγραφεί περισσότερες από 6.500 εκδόσεις με κείμενα της ελληνικής γραμματείας, τα οποία εκδόθηκαν στην ελληνική γλώσσα. Η συλλογή, η οποία έχει συσταθεί τα τελευταία 30 περίπου χρόνια, περιλαμβάνει σήμερα περισσότερους από 4.000 τίτλους. Θησαυρίζει μεγάλο αριθμό πρώτων εκδόσεων, αρχέτυπα (εκδόσεις του 15ου αιώνα) και εκδόσεις του 16ου και 17ου αιώνα. Το Ίδρυμα Αικατερίνης Λασκαρίδη έχει αναλάβει να συνεχίσει τον εμπλουτισμό της συλλογής αυτής, με σκοπό να την καταστήσει μια έγκυρη διεθνή αναφορά για την ελληνική βιβλιογραφία.